1923年任南京东南大学附中研究股主任，推行道尔顿制，并赴上海、武昌、长沙等地讲演，编写《道尔顿制研究集》和《近代中国教育史料》，成为教育界名人。1923年11月由恽代英介绍加入少年中国学会。1924年10月，应吴玉章之邀，赴成都任高等师范学校教授。1925年返南京专门从事著述。1928年，应中华书局总经理陆费逵之聘，任《辞海》主编。1930年起，任中华书局编辑所所长兼图书馆馆长，全力主编《辞海》。建国后，曾当选为全国人大代表、政协上海市委员会副主席、《辞海》编委会主任委员。1960年11月28日，舒新城在上海病逝，享年67岁。